合成后修饰(PSM)策略已被广泛用于增强金属-有机框架(MOFs)在气体储存、光捕获和催化等领域的性能。然而,MOF框架的柔性在实现多路径修饰及性能调控中的关键作用仍缺乏系统研究。
近日,安博电子官方网站张亮亮副教授课题组合成了一种基于四苯乙烯的柔性Zr-MOF(PCN-128),并以PCN-128为平台展开化学与机械双重改性修饰,期望提升材料在光催化CO2还原活性。机械力诱导压致变色行为,而连续的合成后环化反应扩展了PCN-128内芳香配体的π共轭,将PCN-128转化为PCN-130,显著调节了材料的能带结构与可见光吸收能力。在整个PSM过程中实现了单晶到单晶的转变,为深入理解构效关系提供了重要依据。此外,将金属酞菁的羧基配体(M-TcPC,M=Fe、Co、Ni)引入框架中,提供了额外的催化位点,进一步提高了CO2还原活性。通过优化光敏剂与催化位点的比例,改性催化剂在可见光照射下实现了高达838μmol·g-1·h-1的CO2还原速率。本研究强调了柔性MOFs材料机械和化学改性的潜力,系统揭示了MOFs柔性在能带调控与催化性能优化中的关键作用,为柔性MOFs材料在太阳能转化与可持续能源发展中的应用提供了新思路。该工作以“Chemical and Mechanical Modifications of Flexible Metal-Organic Frameworks for Enhancing Photocatalysis”为题发表于Chemical Science上。
安博电子官方网站海峡柔性电子(未来科技)学院为该研究工作的第一单位,联合培养的刘一帆和何慧慧博士为论文第一作者,安博电子官方网站张亮亮副教授为第一通讯作者。南京大学袁帅教授和得州农工大学周宏才教授为共同通讯作者。本研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、福建省自然科学基金等项目的资助。
原文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2025/sc/d5sc02797g
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